Multinary Co-Cu-based catalysts derived from hydrotalcite-like precursors applied in the hydrogenation of carbon monoxide to higher alcohols

  • CoCu-based catalysts are widely applied in higher alcohol synthesis and can been modified to great extent. The presented work includes the variation of the Co/Cu ratio in a broad range, modifications with Fe and Ce, supporting the catalyst on various carbon-based materials and the surface modification via a novel impregnation approach aiming at the selective promotion and poisoning of active sites. All catalysts had been tested for their catalytic activity and characterized in great extent using a variety of suitable methods like XRD, nitrogen physisorption, TG, TPR and XPS. This revealed an optimal Co/Cu ratio of two as the best trade-off between CO conversion and alcohol selectivity. For the modifications with Fe and Ce structure-activity relationships were derived by a combination of test and characterization results. The surface modification performed on tested catalyst material revealed the selective modification of active sites in a second test.
  • CoCu-basierte Katalysatoren sind aufgrund ihrer Modifizierbarkeit weit verbreitet in der höheren Alkoholsynthese. Die vorliegende Arbeit beinhaltet die Variation des Co/Cu-Verhältnisses, Modifikationen mit Fe und Ce, das Trägern des Katalysators auf kohlenstoffbasierten Materialien sowie die Imprägnierung von getestetem Katalysatormaterial. Alle Modifikationen wurden an einem CoCu-basierten Katalysator durchgeführt und unter Anderem mittels XRD, Stickstoffphysisorption, TG, TPR, XPS und katalytischen Tests untersucht. Ein Co/Cu-Verhältnis von zwei wurde dabei als Optimum von Umsatz und Selektivität identifiziert. Für Fe- und Ce-Modifikationen wurden durch Kombination von Charakterisierungen und Katalysatortests Struktur-Aktivitätsbeziehungen abgeleitet. Durch Imprägnierung des getesteten Katalysatormaterials konnte die selektive Modifikation aktiver Zentren in einem zweiten Test bewiesen werden.

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Metadaten
Author:Stefan SchmidtGND
URN:urn:nbn:de:hbz:294-100282
DOI:https://doi.org/10.13154/294-10028
Referee:Martin MuhlerORCiDGND, Stefan KaluzaORCiDGND, Lars BorchardtORCiDGND
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Date of Publication (online):2023/07/10
Date of first Publication:2023/07/10
Publishing Institution:Ruhr-Universität Bochum, Universitätsbibliothek
Granting Institution:Ruhr-Universität Bochum, Fakultät für Chemie und Biochemie
Date of final exam:2021/07/09
Creating Corporation:Fakultät für Chemie und Biochemie
GND-Keyword:Synthesegas; Katalysator; Heterogene Katalyse; Imprägnierung; Chemische Synthese
Institutes/Facilities:Lehrstuhl für Technische Chemie
Dewey Decimal Classification:Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie, Kristallographie, Mineralogie
faculties:Fakultät für Chemie und Biochemie
Licence (German):License LogoKeine Creative Commons Lizenz - es gelten der Veröffentlichungsvertrag und das deutsche Urheberrecht